//有关自定义窗体的代码。
//关闭 this.Close()l
//按键 Key_Press 事件
//....


Form2 f2 = new Form2();
f2.ShowDialog();

------解决方案--------------------
MessageBox太简单，你可以自定义一个弹出窗体，快捷键和样式可以自己随便定义

------解决方案--------------------
1、不能，顶多只是默认焦点在那个按钮。
2、不能，自己弄个Form吧

------解决方案--------------------
MessageBox功能有限 还是ShowDialog();一下吧 想怎么搞就怎么搞

------解决方案--------------------
这个真办不到.
刚用reflector跟踪了下MessageBox.Show()的源码.
最后是一个WindowsAPI,而不是集成自System.Window.Form;

[DllImport("user32.dll", CharSet=CharSet.Auto)]
public static extern int MessageBox(HandleRef hWnd, string text, string caption, int type);

建议楼主如果想实现上边的要求,单独做一个Form.只要添加KeyDown事件,根据输入作出操作就行了.

public class Box : Form
{
void Form_Load(object sender, EventArgs e)
{
   //接收键盘消息
  this.KeyPreview = true;
   
  //默认焦点是按钮2,按钮2回车的时候关闭窗口,并返回结果DialogResult.Cancel;
  Button b1 = new Button()
  {Text="Button1"};
  Button b2 = new Button()
  {Text="Button2"};
  b2.Click += delegate(object sender,EventArgs e)
  {
     this.DialogResult = DialogResult.Cancel;
     this.Close();
  }
  this.Controls.Add(b1);
  this.Controls.Add(b2);
  b2.Focus();
  
}

void Form_KeyDown(object sender,KeyEventArgs e)
{
  if(e.KeyCode == Keys.F3)
     this.Close();
}

}